Die Bereitstellung nachhaltiger Stromquellen ist eine der wichtigsten Herausforderungen dieses Jahrhunderts.Aus dieser Motivation resultieren Forschungsbereiche im Bereich Energiegewinnungsmaterialien, darunter Thermoelektrik1, Photovoltaik2 und Thermophotovoltaik3.Obwohl uns Materialien und Geräte fehlen, die in der Lage sind, Energie im Joule-Bereich zu gewinnen, gelten pyroelektrische Materialien, die elektrische Energie in periodische Temperaturänderungen umwandeln können, als Sensoren4 und Energieernter5,6,7.Hier haben wir einen makroskopischen thermischen Energie-Harvester in Form eines Mehrschichtkondensators aus 42 Gramm Blei-Scandium-Tantalat entwickelt, der pro thermodynamischem Zyklus 11,2 J elektrische Energie erzeugt.Jedes pyroelektrische Modul kann eine elektrische Energiedichte von bis zu 4,43 J cm-3 pro Zyklus erzeugen.Wir zeigen auch, dass zwei solcher Module mit einem Gewicht von 0,3 g ausreichen, um autonome Energieernter mit eingebetteten Mikrocontrollern und Temperatursensoren kontinuierlich mit Strom zu versorgen.Abschließend zeigen wir, dass diese Mehrschichtkondensatoren in einem Temperaturbereich von 10 K einen Carnot-Wirkungsgrad von 40 % erreichen können.Diese Eigenschaften sind auf (1) einen ferroelektrischen Phasenwechsel für einen hohen Wirkungsgrad, (2) einen geringen Leckstrom zur Vermeidung von Verlusten und (3) eine hohe Durchbruchspannung zurückzuführen.Diese makroskopischen, skalierbaren und effizienten pyroelektrischen Stromerntegeräte stellen die thermoelektrische Stromerzeugung neu dar.
Im Vergleich zum räumlichen Temperaturgradienten, der für thermoelektrische Materialien erforderlich ist, erfordert die Energiegewinnung aus thermoelektrischen Materialien einen Temperaturwechsel im Laufe der Zeit.Dabei handelt es sich um einen thermodynamischen Kreisprozess, der sich am besten durch das Entropie-(S)-Temperatur-(T)-Diagramm beschreiben lässt.Abbildung 1a zeigt ein typisches ST-Diagramm eines nichtlinearen pyroelektrischen (NLP) Materials, das einen feldgesteuerten ferroelektrisch-paraelektrischen Phasenübergang in Scandium-Blei-Tantalat (PST) demonstriert.Die blauen und grünen Abschnitte des Zyklus im ST-Diagramm entsprechen der umgewandelten elektrischen Energie im Olson-Zyklus (zwei isotherme und zwei isopolische Abschnitte).Hier betrachten wir zwei Zyklen mit der gleichen elektrischen Feldänderung (Feld ein und aus) und der gleichen Temperaturänderung ΔT, allerdings mit unterschiedlichen Anfangstemperaturen.Der grüne Zyklus befindet sich nicht im Phasenübergangsbereich und hat daher eine viel kleinere Fläche als der blaue Zyklus, der sich im Phasenübergangsbereich befindet.Im ST-Diagramm gilt: Je größer die Fläche, desto größer die gesammelte Energie.Daher muss beim Phasenübergang mehr Energie gesammelt werden.Der Bedarf an großflächigen Zyklen bei NLP ist dem Bedarf an elektrothermischen Anwendungen sehr ähnlich9, 10, 11, 12 wo PST-Mehrschichtkondensatoren (MLCs) und Terpolymere auf PVDF-Basis kürzlich eine hervorragende Umkehrleistung gezeigt haben.Kühlleistungsstatus im Zyklus 13,14,15,16.Daher haben wir PST-MLCs identifiziert, die für die Gewinnung thermischer Energie von Interesse sind.Diese Proben wurden in den Methoden vollständig beschrieben und in den ergänzenden Anmerkungen 1 (Rasterelektronenmikroskopie), 2 (Röntgenbeugung) und 3 (Kalorimetrie) charakterisiert.
a, Skizze eines Entropie-(S)-Temperatur-(T)-Diagramms mit ein- und ausgeschaltetem elektrischem Feld, angelegt an NLP-Materialien, die Phasenübergänge zeigen.Dargestellt sind zwei Energiegewinnungszyklen in zwei unterschiedlichen Temperaturzonen.Die blauen und grünen Zyklen finden innerhalb bzw. außerhalb des Phasenübergangs statt und enden in sehr unterschiedlichen Regionen der Oberfläche.b, zwei DE PST MLC unipolare Ringe, 1 mm dick, gemessen zwischen 0 und 155 kV cm-1 bei 20 °C bzw. 90 °C und die entsprechenden Olsen-Zyklen.Die Buchstaben ABCD beziehen sich auf verschiedene Zustände im Olson-Zyklus.AB: MLCs wurden bei 20 °C auf 155 kV cm-1 aufgeladen.BC: MLC wurde bei 155 kV cm-1 gehalten und die Temperatur wurde auf 90 °C erhöht.CD: MLC entlädt sich bei 90 °C.DA: MLC im Nullfeld auf 20 °C gekühlt.Der blaue Bereich entspricht der Eingangsleistung, die zum Starten des Zyklus erforderlich ist.Der orangefarbene Bereich ist die in einem Zyklus gesammelte Energie.c, oberes Feld, Spannung (schwarz) und Strom (rot) im Vergleich zur Zeit, verfolgt während desselben Olson-Zyklus wie b.Die beiden Einsätze stellen die Verstärkung von Spannung und Strom an Schlüsselpunkten im Zyklus dar.Im unteren Bereich stellen die gelben und grünen Kurven die entsprechenden Temperatur- bzw. Energiekurven für einen 1 mm dicken MLC dar.Die Energie wird aus den Strom- und Spannungskurven im oberen Bereich berechnet.Negative Energie entspricht der gesammelten Energie.Die den Großbuchstaben in den vier Figuren entsprechenden Schritte sind die gleichen wie im Olson-Zyklus.Der Zyklus AB'CD entspricht dem Stirling-Zyklus (Zusatzbemerkung 7).
wobei E und D das elektrische Feld bzw. das elektrische Verschiebungsfeld sind.Nd kann indirekt aus dem DE-Kreislauf (Abb. 1b) oder direkt durch Starten eines thermodynamischen Zyklus gewonnen werden.Die nützlichsten Methoden wurden von Olsen in seiner bahnbrechenden Arbeit zur Sammlung pyroelektrischer Energie in den 1980er Jahren17 beschrieben.
Auf Abb.1b zeigt zwei monopolare DE-Schleifen aus 1 mm dicken PST-MLC-Proben, die bei 20 °C bzw. 90 °C über einen Bereich von 0 bis 155 kV cm-1 (600 V) zusammengesetzt wurden.Diese beiden Zyklen können verwendet werden, um indirekt die Energie zu berechnen, die durch den in Abbildung 1a gezeigten Olson-Zyklus gesammelt wird.Tatsächlich besteht der Olsen-Zyklus aus zwei Isofeldzweigen (hier Nullfeld im DA-Zweig und 155 kV cm-1 im BC-Zweig) und zwei isothermen Zweigen (hier 20 °C und 20 °C im AB-Zweig). .C im CD-Zweig) Die während des Zyklus gesammelte Energie entspricht den orangen und blauen Bereichen (EdD-Integral).Die gesammelte Energie Nd ist die Differenz zwischen Eingangs- und Ausgangsenergie, also nur der orangefarbene Bereich in Abb.1b.Dieser spezielle Olson-Zyklus ergibt eine Nd-Energiedichte von 1,78 J cm-3.Der Stirling-Zyklus ist eine Alternative zum Olson-Zyklus (Ergänzende Anmerkung 7).Da die konstante Ladungsstufe (offener Stromkreis) leichter erreicht werden kann, erreicht die aus Abb. 1b (Zyklus AB'CD) extrahierte Energiedichte 1,25 J cm-3.Das sind nur 70 % dessen, was der Olson-Zyklus sammeln kann, aber einfache Erntegeräte schaffen das.
Darüber hinaus haben wir die während des Olson-Zyklus gesammelte Energie direkt gemessen, indem wir den PST MLC mit einer Linkam-Temperaturkontrollstufe und einem Quellenmessgerät (Methode) mit Strom versorgt haben.Abbildung 1c oben und in den jeweiligen Einschüben zeigt den Strom (rot) und die Spannung (schwarz), die auf demselben 1 mm dicken PST-MLC gesammelt wurden, wie für die DE-Schleife, die denselben Olson-Zyklus durchläuft.Strom und Spannung ermöglichen die Berechnung der gesammelten Energie, die Kurven sind in Abb. dargestellt.1c, Boden (grün) und Temperatur (gelb) während des gesamten Zyklus.Die Buchstaben ABCD stellen denselben Olson-Zyklus in Abb. 1 dar. Der MLC-Ladevorgang erfolgt während der AB-Strecke und wird bei einem niedrigen Strom (200 µA) durchgeführt, sodass SourceMeter den Ladevorgang ordnungsgemäß steuern kann.Die Folge dieses konstanten Anfangsstroms ist, dass die Spannungskurve (schwarze Kurve) aufgrund des nichtlinearen Potentialverschiebungsfeldes D PST nicht linear ist (Abb. 1c, oberer Einschub).Am Ende des Ladevorgangs sind 30 mJ elektrische Energie im MLC gespeichert (Punkt B).Der MLC heizt sich dann auf und es entsteht ein negativer Strom (und damit ein negativer Strom), während die Spannung bei 600 V bleibt. Nach 40 s, als die Temperatur ein Plateau von 90 °C erreichte, wurde dieser Strom kompensiert, obwohl die Stufenprobe erzeugte im Stromkreis während dieses Isofelds eine elektrische Leistung von 35 mJ (zweiter Einschub in Abb. 1c, oben).Die Spannung am MLC (Zweig-CD) wird dann reduziert, was zu zusätzlichen 60 mJ elektrischer Arbeit führt.Die gesamte Ausgangsenergie beträgt 95 mJ.Die gesammelte Energie ist die Differenz zwischen der Eingangs- und Ausgangsenergie, was 95 – 30 = 65 mJ ergibt.Dies entspricht einer Energiedichte von 1,84 J cm-3, die dem aus dem DE-Ring extrahierten Nd sehr nahe kommt.Die Reproduzierbarkeit dieses Olson-Zyklus wurde ausführlich getestet (Ergänzende Anmerkung 4).Durch weitere Erhöhung von Spannung und Temperatur erreichten wir mit Olsen-Zyklen in einem 0,5 mm dicken PST-MLC über einen Temperaturbereich von 750 V (195 kV cm-1) und 175 °C 4,43 J cm-3 (Ergänzende Anmerkung 5).Dies ist viermal höher als die beste in der Literatur berichtete Leistung für direkte Olson-Zyklen und wurde auf dünnen Filmen aus Pb(Mg,Nb)O3-PbTiO3 (PMN-PT) (1,06 J cm-3)18 (cm) erzielt.Ergänzend Tabelle 1 für weitere Werte in der Literatur). Diese Leistung wurde im Gegensatz dazu aufgrund des sehr geringen Leckstroms dieser MLCs (<10−7 A bei 750 V und 180 °C, siehe Einzelheiten in der Ergänzenden Anmerkung 6) erreicht – ein entscheidender Punkt, der von Smith et al.19 erwähnt wurde zu den in früheren Studien verwendeten Materialien17,20. Diese Leistung wurde im Gegensatz dazu aufgrund des sehr geringen Leckstroms dieser MLCs (<10−7 A bei 750 V und 180 °C, siehe Einzelheiten in der Ergänzenden Anmerkung 6) erreicht – ein entscheidender Punkt, der von Smith et al.19 erwähnt wurde zu den in früheren Studien verwendeten Materialien17,20. Diese Eigenschaften wurden vor Kurzem von den Herstellern dieser MLC-Produkte vertrieben (<10–7 °C bei 750 °C und 180 °C, siehe Abschnitt 6) – Kritischer Moment, geschätzter Smitom und Dr.19 – im Zusammenhang mit dem Material, das in mehreren Folgejahren von 17,20 verwendet wird. Diese Eigenschaften wurden aufgrund des sehr geringen Leckstroms dieser MLCs (<10–7 A bei 750 V und 180 °C, Einzelheiten siehe Ergänzende Anmerkung 6) erreicht – ein kritischer Punkt, der von Smith et al.19 – im Gegensatz zu Materialien, die in früheren Studien verwendet wurden17,20.由于这些MLC 的泄漏电流非常低 (在750 V 和180 °C 时<10-7 A), 请参见补充说明6 中的详细信息）——Smith 等19. September 2019 – 19. September 2019已经达到了这种性能到早期研究中使用的材料17,20.由于 这些 mlc 的 泄漏 非常 （在 在 在 750 V 和 180 ° C 时 <10-7 A, 参见 补充 说明 6 中 详细 信息） ））） — 等 人 19 提到 关键 关键 点 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下相比之下 相比之下 相比之下相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下 相比之下,已经达到了这种性能到早期研究中使用的材料17.20. Поскольку ток утечки этих MLC очень низкий (<10–7 °C bei 750 °C und 180 °C, siehe Abschnitt 6) – Abschließendes Datum, empfohlene Temperatur mit und dr.19 – Für die Gesundheit werden diese Merkmale hervorgehoben. Da der Leckstrom dieser MLCs sehr gering ist (<10–7 A bei 750 V und 180 °C, siehe Ergänzende Anmerkung 6 für Einzelheiten) – ein wichtiger Punkt, der von Smith et al.19 – zum Vergleich: Diese Leistungen wurden erreicht.auf Materialien, die in früheren Studien verwendet wurden 17,20.
Die gleichen Bedingungen (600 V, 20–90 °C) galten für den Stirling-Zyklus (Ergänzende Anmerkung 7).Wie aus den Ergebnissen des DE-Zyklus zu erwarten war, betrug die Ausbeute 41,0 mJ.Eines der auffälligsten Merkmale von Stirling-Zyklen ist ihre Fähigkeit, die Anfangsspannung durch den thermoelektrischen Effekt zu verstärken.Wir beobachteten einen Spannungsanstieg von bis zu 39 (von einer Anfangsspannung von 15 V bis zu einer Endspannung von bis zu 590 V, siehe ergänzende Abbildung 7.2).
Ein weiteres Unterscheidungsmerkmal dieser MLCs besteht darin, dass es sich um makroskopische Objekte handelt, die groß genug sind, um Energie im Joule-Bereich zu sammeln.Daher haben wir einen Prototyp eines Harvesters (HARV1) unter Verwendung von 28 MLC PST mit einer Dicke von 1 mm konstruiert und dabei dem gleichen parallelen Plattendesign gefolgt, das von Torello et al.14 beschrieben wurde, in einer 7×4-Matrix, wie in Abb. gezeigt. Die wärmetragende dielektrische Flüssigkeit in Der Verteiler wird durch eine peristaltische Pumpe zwischen zwei Behältern bewegt, wo die Flüssigkeitstemperatur konstant gehalten wird (Methode).Sammeln Sie bis zu 3,1 J mit dem in Abb. beschriebenen Olson-Zyklus.2a, isotherme Bereiche bei 10 °C und 125 °C und Isofeldbereiche bei 0 und 750 V (195 kV cm-1).Dies entspricht einer Energiedichte von 3,14 J cm-3.Mit diesem Mähdrescher wurden Messungen unter verschiedenen Bedingungen durchgeführt (Abb. 2b).Beachten Sie, dass 1,8 J über einen Temperaturbereich von 80 °C und eine Spannung von 600 V (155 kV cm-1) erhalten wurden.Dies stimmt gut mit den zuvor erwähnten 65 mJ für 1 mm dickes PST-MLC unter den gleichen Bedingungen überein (28 × 65 = 1820 mJ).
a, Versuchsaufbau eines zusammengebauten HARV1-Prototyps basierend auf 28 MLC-PSTs mit einer Dicke von 1 mm (4 Reihen × 7 Spalten), die auf Olson-Zyklen laufen.Für jeden der vier Zyklusschritte werden im Prototyp Temperatur und Spannung angegeben.Der Computer treibt eine peristaltische Pumpe an, die eine dielektrische Flüssigkeit zwischen den kalten und heißen Behältern, zwei Ventilen und einer Stromquelle zirkuliert.Der Computer verwendet außerdem Thermoelemente, um Daten über die dem Prototyp zugeführte Spannung und den Strom sowie die Temperatur des Mähdreschers von der Stromversorgung zu sammeln.b: Von unserem 4×7-MLC-Prototyp gesammelte Energie (Farbe) im Vergleich zum Temperaturbereich (X-Achse) und der Spannung (Y-Achse) in verschiedenen Experimenten.
Eine größere Version des Harvesters (HARV2) mit 60 PST MLC 1 mm dick und 160 PST MLC 0,5 mm dick (41,7 g aktives pyroelektrisches Material) ergab 11,2 J (Ergänzende Anmerkung 8).Im Jahr 1984 stellte Olsen einen Energieernter her, der auf 317 g einer mit Zinn dotierten Pb(Zr,Ti)O3-Verbindung basierte und bei einer Temperatur von etwa 150 °C 6,23 J Strom erzeugen konnte (Lit. 21).Für diesen Mähdrescher ist dies der einzige andere verfügbare Wert im Joule-Bereich.Es erreichte etwas mehr als die Hälfte des von uns erzielten Werts und fast das Siebenfache der Qualität.Dies bedeutet, dass die Energiedichte von HARV2 13-mal höher ist.
Die HARV1-Zyklusperiode beträgt 57 Sekunden.Dies erzeugte eine Leistung von 54 mW mit 4 Reihen mit 7 Spalten aus 1 mm dicken MLC-Sets.Um noch einen Schritt weiter zu gehen, haben wir einen dritten Mähdrescher (HARV3) mit einem 0,5 mm dicken PST MLC und einem ähnlichen Aufbau wie HARV1 und HARV2 gebaut (Ergänzende Anmerkung 9).Wir haben eine Thermalisierungszeit von 12,5 Sekunden gemessen.Dies entspricht einer Zykluszeit von 25 s (Ergänzende Abbildung 9).Die gesammelte Energie (47 mJ) ergibt eine elektrische Leistung von 1,95 mW pro MLC, was uns wiederum die Vorstellung ermöglicht, dass HARV2 0,55 W erzeugt (ungefähr 1,95 mW × 280 PST MLC mit einer Dicke von 0,5 mm).Darüber hinaus haben wir die Wärmeübertragung mithilfe der Finite-Elemente-Simulation (COMSOL, Ergänzende Anmerkung 10 und Ergänzende Tabellen 2–4) entsprechend den HARV1-Experimenten simuliert.Die Finite-Elemente-Modellierung ermöglichte die Vorhersage von fast einer Größenordnung höheren Leistungswerten (430 mW) für die gleiche Anzahl von PST-Spalten, indem der MLC auf 0,2 mm verdünnt, Wasser als Kühlmittel verwendet und die Matrix auf 7 Zeilen wiederhergestellt wurde .× 4 Säulen (zusätzlich zu 960 mW, wenn sich der Tank neben dem Mähdrescher befand, ergänzende Abbildung 10b).
Um die Nützlichkeit dieses Kollektors zu demonstrieren, wurde ein Stirling-Zyklus auf einen eigenständigen Demonstrator angewendet, der aus nur zwei 0,5 mm dicken PST-MLCs als Wärmekollektoren, einem Hochspannungsschalter, einem Niederspannungsschalter mit Speicherkondensator und einem DC/DC-Wandler bestand , ein Mikrocontroller mit geringem Stromverbrauch, zwei Thermoelemente und ein Aufwärtswandler (Ergänzende Anmerkung 11).Die Schaltung erfordert, dass der Speicherkondensator zunächst mit 9 V aufgeladen wird und dann autonom läuft, während die Temperatur der beiden MLCs zwischen -5 °C und 85 °C liegt, hier in Zyklen von 160 s (mehrere Zyklen sind in der Ergänzenden Anmerkung 11 dargestellt). .Bemerkenswert ist, dass zwei MLCs mit einem Gewicht von nur 0,3 g dieses große System autonom steuern können.Ein weiteres interessantes Merkmal ist, dass der Niederspannungswandler in der Lage ist, 400 V in 10–15 V mit einem Wirkungsgrad von 79 % umzuwandeln (Ergänzende Anmerkung 11 und ergänzende Abbildung 11.3).
Abschließend haben wir die Effizienz dieser MLC-Module bei der Umwandlung von thermischer Energie in elektrische Energie bewertet.Der Gütefaktor η des Wirkungsgrades ist definiert als das Verhältnis der Dichte der gesammelten elektrischen Energie Nd zur Dichte der zugeführten Wärme Qin (Ergänzende Anmerkung 12):
Die Abbildungen 3a und b zeigen den Wirkungsgrad η bzw. den proportionalen Wirkungsgrad ηr des Olsen-Zyklus als Funktion des Temperaturbereichs eines 0,5 mm dicken PST-MLC.Beide Datensätze gelten für ein elektrisches Feld von 195 kV cm-1.Der Wirkungsgrad \(\this\) erreicht 1,43 %, was 18 % von ηr entspricht.Für einen Temperaturbereich von 10 K von 25 °C bis 35 °C erreicht ηr jedoch Werte bis zu 40 % (blaue Kurve in Abb. 3b).Dies ist das Doppelte des bekannten Wertes für NLP-Materialien, der in PMN-PT-Filmen (ηr = 19 %) im Temperaturbereich von 10 K und 300 kV cm-1 aufgezeichnet wurde (Ref. 18).Temperaturbereiche unter 10 K wurden nicht berücksichtigt, da die thermische Hysterese des PST MLC zwischen 5 und 8 K liegt. Die Erkenntnis des positiven Effekts von Phasenübergängen auf die Effizienz ist von entscheidender Bedeutung.Tatsächlich werden die optimalen Werte von η und ηr fast alle bei der Anfangstemperatur Ti = 25 °C in den Abbildungen erhalten.3a,b.Dies ist auf einen engen Phasenübergang zurückzuführen, wenn kein Feld angelegt wird und die Curie-Temperatur TC in diesen MLCs etwa 20 °C beträgt (Ergänzende Anmerkung 13).
a,b, der Wirkungsgrad η und der proportionale Wirkungsgrad des Olson-Zyklus (a)\({\eta }_{{\rm{r}}}=\eta /{\eta}_{{\rm{Carnot} } für die maximale elektrische Spannung bei einem Feld von 195 kV cm-1 und unterschiedlichen Anfangstemperaturen Ti, }}\,\)(b) für den MPC PST mit einer Dicke von 0,5 mm, abhängig vom Temperaturintervall ΔTspan.
Die letztgenannte Beobachtung hat zwei wichtige Implikationen: (1) Jeder effektive Zyklus muss bei Temperaturen über TC beginnen, damit ein feldinduzierter Phasenübergang (von paraelektrisch zu ferroelektrisch) stattfindet;(2) Diese Materialien sind bei Laufzeiten nahe der TC effizienter.Obwohl in unseren Experimenten große Wirkungsgrade gezeigt werden, erlaubt uns der begrenzte Temperaturbereich aufgrund des Carnot-Limits (\(\Delta T/T\)) nicht, große absolute Wirkungsgrade zu erreichen.Der hervorragende Wirkungsgrad dieser PST-MLCs rechtfertigt jedoch Olsen, wenn er erwähnt, dass „ein idealer regenerativer thermoelektrischer Motor der Klasse 20, der bei Temperaturen zwischen 50 °C und 250 °C betrieben wird, einen Wirkungsgrad von 30 % haben kann“17.Um diese Werte zu erreichen und das Konzept zu testen, wäre es sinnvoll, dotierte PSTs mit unterschiedlichen TCs zu verwenden, wie von Shebanov und Borman untersucht.Sie zeigten, dass TC in PST zwischen 3 °C (Sb-Dotierung) und 33 °C (Ti-Dotierung) variieren kann 22 .Daher gehen wir davon aus, dass pyroelektrische Regeneratoren der nächsten Generation, die auf dotierten PST-MLCs oder anderen Materialien mit einem starken Phasenübergang erster Ordnung basieren, mit den besten Stromerntemaschinen konkurrieren können.
In dieser Studie haben wir MLCs aus PST untersucht.Diese Geräte bestehen aus einer Reihe von Pt- und PST-Elektroden, wobei mehrere Kondensatoren parallel geschaltet sind.PST wurde ausgewählt, weil es ein hervorragendes EC-Material und daher ein potenziell hervorragendes NLP-Material ist.Es zeigt einen scharfen ferroelektrisch-paraelektrischen Phasenübergang erster Ordnung bei etwa 20 °C, was darauf hindeutet, dass seine Entropieänderungen denen in Abb. 1 ähneln. Ähnliche MLCs wurden vollständig für EC13,14-Geräte beschrieben.In dieser Studie verwendeten wir MLCs mit 10,4 × 7,2 × 1 mm³ und 10,4 × 7,2 × 0,5 mm³.MLCs mit einer Dicke von 1 mm und 0,5 mm wurden aus 19 bzw. 9 Schichten PST mit einer Dicke von 38,6 µm hergestellt.In beiden Fällen wurde die innere PST-Schicht zwischen 2,05 µm dicken Platinelektroden platziert.Das Design dieser MLCs geht davon aus, dass 55 % der PSTs aktiv sind, was dem Teil zwischen den Elektroden entspricht (Ergänzende Anmerkung 1).Die aktive Elektrodenfläche betrug 48,7 mm2 (Ergänzungstabelle 5).MLC PST wurde durch Festphasenreaktion und Gießverfahren hergestellt.Die Einzelheiten des Vorbereitungsprozesses wurden in einem früheren Artikel14 beschrieben.Einer der Unterschiede zwischen PST MLC und dem vorherigen Artikel ist die Reihenfolge der B-Sites, die sich stark auf die Leistung von EC in PST auswirkt.Die Ordnung der B-Stellen von PST MLC beträgt 0,75 (Ergänzende Anmerkung 2) und wird durch Sintern bei 1400 °C und anschließendes Glühen bei 1000 °C für Hunderte von Stunden erreicht.Weitere Informationen zu PST MLC finden Sie in den Ergänzenden Anmerkungen 1–3 und in der Ergänzenden Tabelle 5.
Das Hauptkonzept dieser Studie basiert auf dem Olson-Zyklus (Abb. 1).Für einen solchen Zyklus benötigen wir ein Warm- und Kaltreservoir sowie eine Stromversorgung, die die Spannung und den Strom in den verschiedenen MLC-Modulen überwachen und steuern kann.Diese direkten Zyklen verwendeten zwei unterschiedliche Konfigurationen, nämlich (1) Linkam-Module, die einen an eine Keithley 2410-Stromquelle angeschlossenen MLC heizen und kühlen, und (2) drei Prototypen (HARV1, HARV2 und HARV3) parallel mit derselben Quellenenergie.Im letzteren Fall wurde eine dielektrische Flüssigkeit (Silikonöl mit einer Viskosität von 5 cP bei 25 °C, gekauft von Sigma Aldrich) für den Wärmeaustausch zwischen den beiden Reservoirs (heiß und kalt) und dem MLC verwendet.Das Thermoreservoir besteht aus einem mit dielektrischer Flüssigkeit gefüllten Glasbehälter, der auf der Thermoplatte platziert wird.Die Kältespeicherung besteht aus einem Wasserbad mit Flüssigkeitsröhren, die dielektrische Flüssigkeit in einem großen, mit Wasser und Eis gefüllten Kunststoffbehälter enthalten.An jedem Ende des Mähdreschers wurden zwei Dreiwege-Quetschventile (von Bio-Chem Fluidics gekauft) angebracht, um die Flüssigkeit ordnungsgemäß von einem Behälter zum anderen zu leiten (Abbildung 2a).Um das thermische Gleichgewicht zwischen dem PST-MLC-Paket und dem Kühlmittel sicherzustellen, wurde die Zyklusdauer verlängert, bis die Einlass- und Auslass-Thermoelemente (so nah wie möglich am PST-MLC-Paket) die gleiche Temperatur zeigten.Das Python-Skript verwaltet und synchronisiert alle Instrumente (Quellenmessgeräte, Pumpen, Ventile und Thermoelemente), um den korrekten Olson-Zyklus auszuführen, d. h. der Kühlmittelkreislauf beginnt, durch den PST-Stapel zu zirkulieren, nachdem das Quellenmessgerät aufgeladen ist, damit sie sich auf die gewünschte Temperatur erwärmen angelegte Spannung für einen gegebenen Olson-Zyklus.
Alternativ haben wir diese direkten Messungen der gesammelten Energie mit indirekten Methoden bestätigt.Diese indirekten Methoden basieren auf Feldschleifen aus elektrischer Verschiebung (D) und elektrischem Feld (E), die bei unterschiedlichen Temperaturen erfasst werden. Durch die Berechnung der Fläche zwischen zwei DE-Schleifen kann man genau abschätzen, wie viel Energie gesammelt werden kann, wie in der Abbildung dargestellt .in Abbildung 2. .1b.Diese DE-Schleifen werden auch mit Keithley-Quellenmessgeräten erfasst.
Achtundzwanzig 1 mm dicke PST-MLCs wurden gemäß dem in der Referenz beschriebenen Design in einer 4-Reihen-7-Säulen-Parallelplattenstruktur zusammengebaut.14. Der Flüssigkeitsspalt zwischen den PST-MLC-Reihen beträgt 0,75 mm.Dies wird durch das Anbringen doppelseitiger Klebebandstreifen als Flüssigkeitsabstandshalter an den Rändern des PST MLC erreicht.Der PST MLC ist elektrisch parallel zu einer Silberepoxidbrücke geschaltet, die Kontakt mit den Elektrodenleitungen hat.Danach wurden Drähte mit Silberepoxidharz auf jede Seite der Elektrodenanschlüsse geklebt, um sie an die Stromversorgung anzuschließen.Zum Schluss fügen Sie die gesamte Struktur in den Polyolefinschlauch ein.Letzterer wird mit dem Flüssigkeitsrohr verklebt, um eine ordnungsgemäße Abdichtung zu gewährleisten.Schließlich wurden 0,25 mm dicke Thermoelemente vom K-Typ in jedes Ende der PST-MLC-Struktur eingebaut, um die Einlass- und Auslasstemperaturen der Flüssigkeit zu überwachen.Dazu muss der Schlauch zunächst perforiert werden.Tragen Sie nach der Installation des Thermoelements den gleichen Kleber wie zuvor zwischen Thermoelementschlauch und Draht auf, um die Abdichtung wiederherzustellen.
Es wurden acht separate Prototypen gebaut, von denen vier über 40 0,5 mm dicke MLC-PSTs verfügten, die als parallele Platten mit 5 Spalten und 8 Reihen verteilt waren, und die restlichen vier über jeweils 15 1 mm dicke MLC-PSTs.in 3-Säulen × 5-Reihen-Parallelplattenstruktur.Die Gesamtzahl der verwendeten PST MLCs betrug 220 (160 0,5 mm dicke und 60 PST MLC 1 mm dicke).Wir nennen diese beiden Untereinheiten HARV2_160 und HARV2_60.Der Flüssigkeitsspalt im Prototyp HARV2_160 besteht aus zwei doppelseitigen Klebebändern mit einer Dicke von 0,25 mm und einem dazwischenliegenden Draht mit einer Dicke von 0,25 mm.Für den HARV2_60-Prototyp haben wir das gleiche Verfahren wiederholt, jedoch mit 0,38 mm dickem Draht.Aus Symmetriegründen verfügen HARV2_160 und HARV2_60 über eigene Flüssigkeitskreisläufe, Pumpen, Ventile und die Kaltseite (Ergänzende Anmerkung 8).Zwei HARV2-Einheiten teilen sich ein Wärmereservoir, einen 3-Liter-Behälter (30 cm x 20 cm x 5 cm) auf zwei Heizplatten mit rotierenden Magneten.Alle acht einzelnen Prototypen sind elektrisch parallel geschaltet.Die Untereinheiten HARV2_160 und HARV2_60 arbeiten gleichzeitig im Olson-Zyklus, was zu einer Energieausbeute von 11,2 J führt.
Platzieren Sie 0,5 mm dickes PST MLC mit doppelseitigem Klebeband und Draht auf beiden Seiten in einem Polyolefinschlauch, um Platz für den Flüssigkeitsfluss zu schaffen.Aufgrund seiner geringen Größe wurde der Prototyp neben einem Heiß- oder Kaltreservoirventil platziert, wodurch die Zykluszeiten minimiert wurden.
Beim PST MLC wird ein konstantes elektrisches Feld angelegt, indem eine konstante Spannung an den Heizzweig angelegt wird.Dadurch wird ein negativer thermischer Strom erzeugt und Energie gespeichert.Nach dem Erhitzen des PST MLC wird das Feld entfernt (V = 0) und die darin gespeicherte Energie wird an den Quellenzähler zurückgegeben, was einem weiteren Beitrag der gesammelten Energie entspricht.Schließlich werden die MLC-PSTs bei angelegter Spannung V = 0 auf ihre Anfangstemperatur abgekühlt, sodass der Zyklus erneut beginnen kann.Zu diesem Zeitpunkt wird keine Energie gesammelt.Wir haben den Olsen-Zyklus mit einem Keithley 2410 SourceMeter durchgeführt, den PST MLC über eine Spannungsquelle aufgeladen und die Stromanpassung auf den entsprechenden Wert eingestellt, sodass während der Ladephase genügend Punkte für zuverlässige Energieberechnungen gesammelt wurden.
In Stirling-Zyklen wurden PST-MLCs im Spannungsquellenmodus bei einem anfänglichen elektrischen Feldwert (Anfangsspannung Vi > 0) geladen, einem gewünschten Compliance-Strom, sodass der Ladeschritt etwa 1 s dauert (und genügend Punkte für eine zuverlässige Berechnung gesammelt wurden). die Energie) und die kalte Temperatur. In Stirling-Zyklen wurden PST-MLCs im Spannungsquellenmodus bei einem anfänglichen elektrischen Feldwert (Anfangsspannung Vi > 0) geladen, einem gewünschten Compliance-Strom, sodass der Ladeschritt etwa 1 s dauert (und genügend Punkte für eine zuverlässige Berechnung gesammelt wurden). die Energie) und die kalte Temperatur. In den Stylling-Zyklen von PST MLC wurde die Zeitspanne für die Stromerzeugung auf den Stromspeicher (zur Zeit für die Anwendung Vi > 0) verlängert Dies bedeutet, dass dieser Ladevorgang etwa 1 Stunde dauert (und eine ausreichende Menge an Energie für den nächsten Energiebedarf benötigt) und die Temperatur niedrig ist. In den Stirling-PST-MLC-Zyklen wurden sie im Spannungsquellenmodus mit dem Anfangswert des elektrischen Feldes (Anfangsspannung Vi > 0), dem gewünschten Ertragsstrom, aufgeladen, sodass die Ladephase etwa 1 s (und eine ausreichende Anzahl) dauerte Punkte werden für eine zuverlässige Energieberechnung gesammelt) und Kältetemperatur.在斯特林循环中，PST MLC 在电压源模式下以初始电场值（初始电压Vi > 0）充电，所需的顺应电流使得充电步骤大约需要1 秒（并且收集了足够的点以可靠地计算能量）和低温. Im Master-Zyklus wird der PST MLC im Spannungsquellenmodus mit dem anfänglichen Wert des elektrischen Feldes (Anfangsspannung Vi > 0) aufgeladen, sodass der erforderliche Compliance-Strom für den Ladeschritt etwa 1 Sekunde benötigt (und wir haben genügend Punkte dafür gesammelt). Berechnen Sie zuverlässig (Energie) und niedrige Temperatur. Im Laufe der Zeit wird PST MLC in der Regel mit der automatischen Stromversorgungsfunktion (automatische Anwendung Vi > 0) aktualisiert Dies bedeutet, dass die Dauer des Ladevorgangs etwa 1 Stunde beträgt (und mindestens eine Woche lang Strom verbraucht) und niedrige Temperaturen . Im Stirling-Zyklus wird der PST MLC im Spannungsquellenmodus mit einem Anfangswert des elektrischen Feldes (Anfangsspannung Vi > 0) geladen, der erforderliche Compliance-Strom ist so, dass die Ladephase etwa 1 s dauert (und eine ausreichende Anzahl). von Punkten werden gesammelt, um die Energie zuverlässig zu berechnen) und niedrige Temperaturen.Öffnen Sie vor dem Aufheizen des PST MLC den Stromkreis, indem Sie einen Anpassungsstrom von I = 0 mA anlegen (der minimale Anpassungsstrom, den unsere Messquelle verarbeiten kann, beträgt 10 nA).Dadurch verbleibt eine Ladung im PST des MJK und die Spannung steigt mit der Erwärmung der Probe.Im Arm BC wird keine Energie gesammelt, da I = 0 mA.Nach Erreichen einer hohen Temperatur steigt die Spannung im MLT FT an (teilweise mehr als das 30-fache, siehe zusätzlich Abb. 7.2), der MLK FT wird entladen (V = 0) und elektrische Energie dafür gespeichert da es sich um den ursprünglichen Betrag handelt.Die gleiche aktuelle Korrespondenz wird an die Zählerquelle zurückgegeben.Aufgrund der Spannungsverstärkung ist die gespeicherte Energie bei hoher Temperatur höher als die, die zu Beginn des Zyklus bereitgestellt wurde.Folglich wird Energie durch die Umwandlung von Wärme in Strom gewonnen.
Wir haben ein Keithley 2410 SourceMeter verwendet, um die an den PST MLC angelegte Spannung und den Strom zu überwachen.Die entsprechende Energie wird durch Integration des von Keithleys Quellenmessgerät abgelesenen Produkts aus Spannung und Strom berechnet, \ (E = {\int }_{0}^{\tau }{I}_({\rm {meas))}\ left(t\ right){V}_{{\rm{meas}}}(t)\), wobei τ die Periode der Periode ist.Auf unserer Energiekurve bedeuten positive Energiewerte die Energie, die wir dem MLC PST geben müssen, und negative Werte bedeuten die Energie, die wir ihnen entziehen und damit die empfangene Energie.Die relative Leistung für einen bestimmten Sammelzyklus wird bestimmt, indem die gesammelte Energie durch die Periode τ des gesamten Zyklus geteilt wird.
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Wir danken N. Furusawa, Y. Inoue und K. Honda für ihre Hilfe bei der Erstellung des MLC.PL, AT, YN, AA, JL, UP, VK, OB und ED Vielen Dank an die Luxembourg National Research Foundation (FNR) für die Unterstützung dieser Arbeit durch CAMELHEAT C17/MS/11703691/Defay, MASSENA PRIDE/15/10935404/Defay- Siebentritt, THERMODIMAT C20/MS/14718071/Defay und BRIDGES2021/MS/16282302/CECOHA/Defay.
Abteilung für Materialforschung und -technologie, Luxembourg Institute of Technology (LIST), Belvoir, Luxemburg